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幾年前，科學(xué)家通過計算提出當(dāng)雙層石墨烯扭曲角度恰好為1.1 時，原子想要抵抗扭曲回到零角度，此時電子的速度會大幅度降低 [1]。隨后，曹原和他的導(dǎo)師Pablo Jarillo-Herrero教授率先實現(xiàn)了魔角雙層石墨烯樣品制備，不僅觀測到超低溫下金屬態(tài)到絕緣態(tài)的轉(zhuǎn)變，還誘導(dǎo)出超導(dǎo)現(xiàn)象 [2]。如果魔角消失，超導(dǎo)性也隨之消失，這些發(fā)現(xiàn)引起了學(xué)界的轟動。
去年，曹原等人再一次報道新的發(fā)現(xiàn)，三層轉(zhuǎn)角石墨烯比雙層更穩(wěn)定，上下兩層石墨烯對齊，中間層旋轉(zhuǎn)約1.6 [4]。材料在高達 10 特斯拉的高臨界磁場下仍表現(xiàn)出超導(dǎo)性，這遠遠超過了自旋單線態(tài)超導(dǎo)體。研究者推測，三層石墨烯形成了罕見的“自旋三重態(tài)”，具有很強的面內(nèi)臨界磁場。然而，到目前為止，關(guān)于這種材料的原子或電子結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)很少，理論預(yù)測所依據(jù)的對稱堆疊結(jié)構(gòu)的實驗信息尚不充足。
扭曲三層石墨烯的超導(dǎo)性。圖片來源：Nature [5]
近期，美國哥倫比亞大學(xué)Abhay N. Pasupathy教授課題組在Science 雜志上發(fā)表論文，使用掃描隧道顯微鏡更仔細地觀察了扭曲三層石墨烯的堆疊結(jié)構(gòu)，并直接表征了材料的電子特性。他們發(fā)現(xiàn)，頂層和底層之間的微小的錯位，將導(dǎo)致晶格重新排列成三角形區(qū)域圖案。這些疇具有扭曲的三層結(jié)構(gòu)，由線缺陷和點缺陷組成的網(wǎng)絡(luò)隔開。這將有助于從理論上解釋為什么扭曲三層石墨烯比兩層更適合超導(dǎo)相關(guān)的研究與應(yīng)用。
改變扭曲角度，影響石墨烯的超導(dǎo)能力。圖片來源：哥倫比亞大學(xué) [6]
要實現(xiàn)完美的三層石墨烯超晶格，表征手段必不可少，由于莫爾晶格不會在傳輸中產(chǎn)生強烈的直接信號，使得STM顯微鏡探針成為檢測它的少數(shù)方法之一。圖像顯示，三層石墨烯上下層對齊，中間層發(fā)生扭曲，形成局部鏡像對稱AtA（“a-twist-a”）結(jié)構(gòu)，平均扭曲度為1.56 。
扭曲三層石墨烯及STM表征。圖片來源：Science
局部扭曲角度直方圖顯示出優(yōu)異的均勻度，整個視野中標(biāo)準(zhǔn)偏差僅為0.03 。如此低的扭曲角失配，為研究三層石墨烯的物理特性提供了可能。當(dāng)柵壓為0 V時，掃描隧道（STS）譜顯示出由導(dǎo)帶和價帶產(chǎn)生的一對疊加共振峰。每個平帶在其動量空間中都有一個鞍點，從而在態(tài)密度中產(chǎn)生一個尖峰，即范霍夫奇點（VHS）。價帶和導(dǎo)帶的VHS點之間距離約為18 meV，半峰寬約為23 meV。隨著柵壓改變，價帶和導(dǎo)帶的峰也發(fā)生平移。
扭曲三層石墨烯及STS表征。圖片來源：Science
經(jīng)過對莫爾超晶格的重構(gòu)，扭曲三層石墨烯中的扭曲角無序不會像魔角雙層石墨烯中那樣導(dǎo)致電子結(jié)構(gòu)的平滑和隨機波動，而是導(dǎo)致電子顆粒的形成，從而產(chǎn)生一種內(nèi)在可控的莫爾無序。研究者在扭轉(zhuǎn)子和孤子位置的整數(shù)填充附近的摻雜處觀察到帶隙，這些特征表明莫爾超晶格重構(gòu)并非基于單粒子，而是呈現(xiàn)出電子關(guān)聯(lián)的清晰特征。
莫爾超晶格重構(gòu)。圖片來源：Science
相關(guān)帶隙和平帶共振。圖片來源：Science
未來，研究者希望將他們在掃描隧道顯微鏡中看到的圖像與三層石墨烯設(shè)備中量子現(xiàn)象的測量結(jié)果聯(lián)系起來，“如果我們能夠控制這些扭曲，它們都取決于器件頂層和底層之間的角度失配，我們就可以系統(tǒng)地研究它們對超導(dǎo)的影響”，Pasupathy教授課題組博士生、本文一作Simon Turkel說，“這將是一個令人興奮的開放性問題”。[6]
Orderly disorder in magic-angle twisted trilayer graphene
Simon Turkel, Joshua Swann, Ziyan Zhu, Maine Christos, K. Watanabe, T. Taniguchi, Subir Sachdev, Mathias S. Scheurer, Efthimios Kaxiras, Cory R. Dean, Abhay N. Pasupathy
Science, 2022, 376, 193-199. DOI: 10.1126/science.abk1895
參考文獻：
[1] R. Bistritzer, et al. Moiré bands in twisted double-layer graphene. PNAS 2011, 108, 12233-12237. DOI: 10.1073/pnas.1108174108
[2] Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature 2018, 556, 43-50. DOI: 10.1038/nature26160
[3] Researchers map tiny twists in “magic-angle” graphene
https://news.mit.edu/2020/twists-magic-angle-graphene-map-0508
[4] Cao, Y., et al. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature 2021, 595, 526-531. DOI: 10.1038/s41586-021-03685-y
[5] Y.-T. Hsu, Superconductivity in a graphene system survives a strong magnetic field. Nature 2021, 595, 495-496. DOI: 10.1038/d41586-021-01890-3
[6] In a Sea of Magic Angles, ‘Twistons’ Keep Electrons Flowing Through Three Layers of Graphene
https://quantum.columbia.edu/news/sea-magic-angles-twistons-keep-electrons-flowing-through-three-layers-graphene
（本文由小希供稿）
