01 研究背景

在過(guò)去的十年中，過(guò)渡金屬硫族化合物（TMDs）引起了科學(xué)和技術(shù)上的極大興趣，因?yàn)榘l(fā)現(xiàn)了單層材料中由于量子約束效應(yīng)而產(chǎn)生的直接帶隙，這與減少的電介質(zhì)屏蔽一起導(dǎo)致強(qiáng)束縛激子。這些層狀材料的研究涉及到與納米光子結(jié)構(gòu)的整合，如質(zhì)子和介質(zhì)腔，以實(shí)現(xiàn)弱和強(qiáng)耦合，低閾值發(fā)光，Purcell和單光子發(fā)射器（SPE）的量子效率增強(qiáng)，以及與周期性結(jié)構(gòu)中的集體共振的耦合。在之前的研究中，TMDs的使用僅限于單層和少層樣品，重點(diǎn)是將二維半導(dǎo)體的發(fā)射光耦合到不同材料系統(tǒng)的共振和空穴模式。

02 研究?jī)?nèi)容

本研究利用這些特性來(lái)制造WS2雙柱納米天線(xiàn)，通過(guò)晶體結(jié)構(gòu)的各向異性來(lái)實(shí)現(xiàn)各種幾何形狀。研究中使用暗場(chǎng)光譜學(xué)，揭示了多個(gè)米氏共振，并將其與WSe2單層膜耦合。研究工作將Se2單層光致發(fā)光與之相聯(lián)系，并實(shí)現(xiàn)了Purcell增強(qiáng)，在二聚體間隙為150nm的情況下，熒光增加的系數(shù)高達(dá)240。研究引入了原子力顯微鏡進(jìn)行重新定位和旋轉(zhuǎn)二聚體納米天線(xiàn)的后加工步驟，實(shí)現(xiàn)了小至10 5 nm的間隙，這使得大量的潛在應(yīng)用成為可能，包括單光子發(fā)射器的強(qiáng)Purcell增強(qiáng)和光學(xué)捕獲，研究結(jié)果突出了使用過(guò)渡金屬硫族化合物進(jìn)行納米光子學(xué)研究的優(yōu)勢(shì)，探索其特性所帶來(lái)的應(yīng)用。

03 圖文速遞

圖1.WS2納米天線(xiàn)的制造過(guò)程。

圖2.單層Se2在WS2六方二聚體納米天線(xiàn)上的PL發(fā)射增強(qiáng)。

本研究將納米天線(xiàn)結(jié)構(gòu)圖案化為薄的WS2晶體。研究工作將25-500nm厚的WS2薄片剝離到SiO2基底上，并利用既定的納米制造技術(shù)，如電子束光刻（EBL）和反應(yīng)離子蝕刻（RIE）來(lái)定義具有納米級(jí)間隙的亞微米級(jí)納米天線(xiàn)。觀(guān)察到，WS2可以有選擇地制造成圓形、方形或六邊形的幾何形狀，其邊緣和頂點(diǎn)可能是原子級(jí)的，這取決于所用的蝕刻配方。單（單體）和雙（二聚體）納米柱諧振器的暗場(chǎng)光譜顯示了幾何米氏共振，將其與有限差分時(shí)域（FDTD）模擬進(jìn)行比較。該研究將Se2單層轉(zhuǎn)移到一個(gè)制造的二聚體納米天線(xiàn)陣列上，與來(lái)自平坦的SiO2區(qū)域的發(fā)射相比，觀(guān)察到結(jié)構(gòu)上的光致發(fā)光增強(qiáng)系數(shù)超過(guò)240。并且觀(guān)察到與二聚體軸對(duì)齊的偏振依賴(lài)性PL發(fā)射和壽命縮短了近2倍，證實(shí)了Se2單層發(fā)射與納米天線(xiàn)的光子共振的耦合，并產(chǎn)生了1.85的Purcell系數(shù)下限。

圖3. 二聚體納米天線(xiàn)的AFM重新定位。

隨后，研究中利用接觸模式原子力顯微鏡（AFM）作為后加工步驟，重新定位二聚體納米天線(xiàn)間隙，實(shí)現(xiàn)了10 5nm的間隙。進(jìn)一步對(duì)利用二聚體納米天線(xiàn)來(lái)提高單光子發(fā)射率的可行性進(jìn)行了數(shù)值研究。

圖4. 單光子發(fā)射的電場(chǎng)熱點(diǎn)模擬和Purcell增強(qiáng)。

同時(shí)模擬了電場(chǎng)限制以及定位在二聚體納米天線(xiàn)模式熱點(diǎn)處的SPE的Purcell因子，其間隙尺寸小于20nm，可以稱(chēng)之為超小。與真空相比，這些模擬產(chǎn)生了>103的電場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)，六邊形和方形幾何形狀的Purcell系數(shù)為>150。

圖5. 使用WS2六邊形納米天線(xiàn)的納米顆粒光學(xué)俘獲模擬。

隨后，對(duì)使用具有超小間隙的WS2二聚體納米天線(xiàn)進(jìn)行光學(xué)誘捕的前景進(jìn)行了數(shù)值探索。對(duì)于實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)的最小的二聚體間隙，研究中計(jì)算出對(duì)膠體量子點(diǎn)（QDs）的電場(chǎng)熱點(diǎn)的吸引力>350 fN，對(duì)聚苯乙烯的吸引力>70 fN。本研究對(duì)TMD材料光子諧振器的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值研究探索了不同的輻射速率增強(qiáng)和光學(xué)捕獲方法，這可為各種應(yīng)用（包括量子計(jì)算和通信）制造Purcell增強(qiáng)型SPE提供可擴(kuò)展路線(xiàn)思路。

04 文章鏈接

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00802